Die umfangreiche und bedeutende Sammlung zur hessischen Militärgeschichte umfaßt historische Waffen, Uniformen, Orden sowie Gemälde vom Mittelalter bis zur Angliederung des Kurfürstentums an Preußen im Jahr 1866. Besonderheiten sind die Kasseler Türkenbeute sowie der reichhaltige Bestand, der sich aus dem kurzlebigen Königreich Westphalen erhalten hat.